近日，我院水处理技术与水质安全团队冯明宝课题组在环境领域高水平期刊Environmental Science & Technology上发表了题为“Ferrate(VI)/periodate system: Synergistic and rapid oxidation of micropollutants via periodate/iodate-modulated Fe(IV)/Fe(V) intermediates”的研究论文。此项工作首次报道了Fe(VI)和高碘酸盐（PI）表现出良好的协同作用，能够快速、选择性地氧化多种微污染物；阐明了Fe(VI)/PI的协同氧化机理，特别是指出PI不是作为Fe(VI)的活化剂，而是作为Fe(IV)/Fe(V)配体，通过配位强化显著提高其降解微污染物的效率。总之，本研究提供了一种新型高效的选择性氧化技术，并揭示了Fe(VI)和PI的配位强化新机制。
新污染物在天然水环境中广泛存在，且严重威胁着水生生态系统和人类健康。传统的污水处理技术难以去除这类痕量有机物，而基于羟基自由基（•OH）和硫酸根自由基（SO4•-）的高级氧化技术容易受背景水质组分的影响，造成不必要的氧化剂消耗，并且可能产生消毒副产物。因此，策略性调控氧化水处理体系中的活性物种及其反应活性，以靶向或选择性氧化有机微污染物，已成为近年高级氧化领域被广泛关注的前沿课题。最近研究表明铁氧中间体（Fe(IV)/Fe(V)）和单线态氧（1O2）具有良好的氧化选择性，可优先攻击微污染物的富电子基团实现其有效降解。高铁酸盐（Fe(VI)）能够被活化产生（Fe(IV)/Fe(V)），而高碘酸盐（PI）作为高级氧化领域一种新型氧化剂，也能被铁基催化剂活化产生Fe(VI)/Fe(V)和1O2。此外，PI还可以作为Cu(III)、Ag(III)和Mn(IV)等高价金属的配体，调控其活性。那么，Fe(VI)/PI体系能产生什么样的活性物种呢？
图文摘要
研究成果
1）Fe(VI)/PI体系能够快速高效地去除多种微污染物，且其氧化性能高于Fe(VI)与其它氧化剂的联合氧化性能。
2）NO3-和SO42-不影响Fe(VI)/PI体系中微污染物的去除，而Cl-和天然有机物促进了Fe(VI)/PI体系中微污染物的去除。
3）在Fe(VI)/PI体系中，PI转化为了无毒的IO3-，没有产生活性碘物种（HOI、I2和I3-），降低了致突变性碘化副产物形成的风险。
4）Fe(IV)/Fe(V)在Fe(VI)/PI联合体系中发挥了主导作用，特别是PI/IO3-可通过络合Fe(IV)/Fe(V)中间体显著提高其降解微污染物的利用率。
（a）CMZ、（b）SMX和（c）PPN在PI、Fe(VI)和Fe(VI)/PI体系中的降解效果；（d）CMZ、（e）SMX和（f）PPN在Fe(VI)/H2O2、Fe(VI)/PDS和Fe(VI)/PMS体系中的降解效果
（a）NO3-、（b）SO42-、（c）Cl-和（d）HA对Fe(VI)/PI体系降解CMZ的影响
（a）•OH、（b）O2•-和（c）1O2在PI、Fe(VI)和Fe(VI)/PI体系中的EPR信号；（d）淬灭实验；
BA在（e）UV/PI和（f）Fe(VI)/PI体系的降解效果
（a）Fe(VI)和（b）Fe(VI)/PI体系中PMSO的消耗、PMSO2产生以及PMSO2产率；（c）Fe(VI)/PI体系的穆斯堡尔谱分析
（a）Fe(VI)和Fe(VI)/PI体系中Fe(VI)消耗和H2O2产生；（b）不同浓度的PI强化Fe(VI)氧化ABTS的性能；（c）Fe(VI)、Fe(VI)/IO3-和Fe(VI)/PI体系降解CMZ的性能；（d）不同浓度IO3-强化Fe(VI)氧化ABTS的性能；（e）PI与Fe(VI)的相互作用机理
（a）CMZ、（b）SMX和（c）PPN在Fe(VI)和Fe(VI)/PI体系中的降解路径
论文的通讯作者为威尼斯官网冯明宝副教授，2021级博士生牛丽君和科研助理林将为共同第一作者。
文、图 | 牛丽君
责任编辑 | 冯明宝
排版 | 吴晓倩
